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水环境的研讨剖析 学术论文

1.1 导言 水是人类赖以生存的最根本的物质基础,是人类坚持生命和开展经济不行短少的天然资源,也是世界上最遍及的物质之一.地球上总储水量估量有14.1亿立方千米,其间只要2 %是淡水,而这部分淡水中有87 %是人类难以运用的南北极冰盖、高山冰川和永冻地带的冰雪...

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水环境的研讨剖析 学术论文

发布时刻:2012-05-18 热度:

  1.1 导言
  水是人类赖以生存的最根本的物质基础,是人类坚持生命和开展经济不行短少的天然资源,也是世界上最遍及的物质之一.地球上总储水量估量有14.1亿立方千米,其间只要2 %是淡水,而这部分淡水中有87 %是人类难以运用的南北极冰盖、高山冰川和永冻地带的冰雪.人类实在能够运用的是江河湖泊以及地下水的一部分,约占地球总水量的0.26 %,淡水资源及其短少[1].
  不只如此,跟着工业的飞速开展以及人类对环境维护的知道缺乏等原因,排入环境的污水量日益增加,水污染日趋严峻,污水的成分更加杂乱,具有毒性高、浓度大且难生物降解等特色,办理难度很大而且很简略发作二次污染,人类赖以生存的环境遭到严峻的要挟.选用传统的水处理技能对这些污水进行处理,很难到达满意的作用.现在,处理高浓度的有机废水已成为废水处理中的一大技能难点.因而,开展更高效的水处理技能是促进经济开展和维护生态环境的重要途径.
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  自从1972年Fujishima[2]运用TiO2电极光诱导裂解水以来,半导体光催化剂引起了人们广泛的爱好,尤其是在光降解有机物方面,光催化降解技能具有常温、常压下就能够进行,能完全损坏有机污染物,无二次污染且费用不太高级长处[3,4],因而,光催化技能成为人们研讨的焦点.
  TiO2光催化技能是一种节能、高效的绿色环保新技能.纳米TiO2是一种重要的半导体资料,做为光催化剂具有高折射率、高白度、遮盖力和上色力强、光泽杰出及分散性好、耐化学腐蚀、热安稳性高、光催化作用强以及杰出的电学功用等许多优秀的功用,具有能够完全或部分降解废水中的污染物质且无毒、无害、化学安稳性好等长处成为近年来水处理范畴的研讨热门[5].
  1.2 TiO2根本性质与结构
  TiO2是一种n型半导体,无毒、无味、无刺激性、热安稳性好、不分化、不蒸腾且质料来历广泛.它有板钛矿型(Broolnte)、锐钛矿型(Anatase)和金红石型(Rutile)三种不同晶型.板钛矿为天然存在的晶相,不易被组成,而锐钛矿型和金红石型在必定条件下,比较简略操控组成,它们的差异首要在于TiO2八面体结构内部歪曲和结合的办法不同,如图1-1所示,锐钛矿型相结构中,四个等长钛氧键为正四面体结构,金红石型相结构中,四个等长钛氧键为平面正四边形,上述两种结构均归于四方晶系,板钛矿型则归于正交晶系[6].
  1.3 TiO2光催化机理
  一般来说,板钛矿型结构的TiO2根本没有光催化活性,而锐钛矿型结构的TiO2相关于金红石型的TiO2有更大的光催化活性,本试验意图在于制备具有较高光催化活性的锐钛矿型的TiO2.
  TiO2的光催化机理是依据能带理论的[7],能带理论是研讨晶体中电子状况及电子运动的一种重要的近似理论.能带理论以为电子能量存在一系列能级,晶体中电子存在的共有运动引起能级改变,能级改变使晶体结构发作改变,终究导致每个能带和禁带宽度的改变.
  如图1-2所示为TiO2的光催化机理示意图,如图所示充溢电子的价带和空的导带之间存在一个能量空隙区域,称为禁带,锐钛矿型TiO2的禁带宽度为3.2 ev,其能量相当于387 nm波长的紫外光发作的能量,当能量大于或等于3.2 ev即波长小于或等于387 nm的紫外光照耀时,处于价带上的电子被激发到导带上发作高活性带负电的电子(e-),并在价带上发作带正电荷的空穴(h+),构成氧化-复原系统也便是光生电子-空穴对(e-- h+),在电场的作用下,电子与空穴发作别离并迁移到粒子外表的不同方位,TiO2与水触摸,使水分子、被溶解的氧与发作的空穴、电子作用逐渐将有机物降解为CO2和H2O等无机物[8].
  在水体中 自由基是氧化才干是最强的氧化剂,能氧化水中绝大部分有机物以及无机物并将其矿化为无机小分子、CO2和H2O等无害物质.
  分化机理用通式标明为:
  式中 代表任何一种有机物分子.
  一起,e-还具有很强的复原性,可将无机物高氧态的氧化物或贵金属离子复原成低氧化态的氧化物或单质,或将贱价离子氧化成高氧化态氧化物堆积出来[9],终到达去除污染物,净化环境的意图.
  1.4 TiO2薄膜载体
  TiO2光催化剂在运用时,一般以两种方式存在:一种是悬浮系统,行将纳米TiO2粉体直接混入溶液中,凭借鼓风设备(鼓入空气或氧气)或是拌和设备,使TiO2粉体与被光解的污染物充沛混合反响,到达去除污染物的意图;另一种是负载系统,将TiO2负载于反响器壁或某种载体上进行光催化试验,相对而言,悬浮系统比较简略便利,比外表积大,受光充沛,能更好的触摸被光解的污染物,论文代写一般光解功率较高,所以在许多试验研讨作业以及前期开发运用中更多选用悬浮系统,但是在运用中发现,TiO2光催化剂颗粒太小,悬浮系统中光催化剂颗粒不易与水别离,故光催化剂难以收回且简略中毒,本钱较高[10].
  TiO2粉末悬浮系统存在难以收回再运用粉体的局限性,对其工业化运用有必定限制,而将纳米TiO2粉末制成具有相同光催化活性的TiO2薄膜,避免了废水处理中纳米TiO2悬浮系统存在的后期别离收回等问题,使纳米TiO2光催化剂更具有实用性,一起有利于完成工业化.
  制备TiO2薄膜一般是指用某种办法将TiO2粉体或是TiO2前驱体在基材上构成一层具有杰出光催化功用的TiO2涂层,到达TiO2光催化剂的固定化意图.
  寻觅适宜的涂覆基材和固定的办法对TiO2光催化剂进行固定化,既要确保较强的结实性还要维护乃至进步TiO2光催化剂的催化活性.在挑选涂覆基材时须考虑高强度、安稳性好,价格低廉等,除此还应考虑(1) 催化剂负载的结实性;(2) 光催化活性和催化功率;(3) 透光功用否到达要求;(4) 是否易于与催化剂或是水发作反响,即化学慵懒;(5) 运用寿命长短与资料是否来历广泛易得;(6) 是否易于固液别离与固液传质;(7) 是否便于规划成型满意运用要求;(8) 对被降解污染物的吸附作用的强弱等问题.
  现在所运用的涂覆基材首要是以硅酸类资料为主的无机资料,如各种玻璃,其次是金属类,常用的有不锈钢,铝板等,还有活性炭或是有机板等涂覆资料[11].
  1.4.1 玻璃类
  玻璃价格便宜,来历广泛易得,透光性好,而且玻璃的形状简略操控,所以许多试验和研讨作业都以玻璃作为首选涂覆基材.挑选玻璃作为涂覆基材首先要考虑光的利于率,确保光能很好的透过玻璃,其次也要确保TiO2正常发挥其光催化活性.
  现在运用的玻璃基材有玻璃纤维网或布、玻璃片、玻璃珠、玻璃筒、空心玻璃微球、多孔硼硅酸盐耐热玻璃片、玻璃管、玻璃滤片以及光导纤维等[12].为了获得较大的比外表积咱们能够选用布状、网状、微球状等的存在方式,能够增大反响面积,然后进步反响功率.空心玻璃微球受浮力作用可漂浮于水面,因而常用于处理水面有机物.陈士夫[13]等用空心玻璃微球作为涂覆基材,经过浸涂、热处理办法制备出TiO2薄膜催化剂,降解有机磷农药,收到很好的作用.
  1.4.2 金属类
  现在金属类的涂覆基材中多选用钛片、不锈钢或是铝材等.金属类运用较少,一是金属类价格一般比较贵重,而且资料显现基材元素高温简略外溢,进入TiO2层,影响TiO2晶格;其次,金属类一般捕捉性较差,不易用来负载.
  1.4.3 吸附剂类
  依据多孔、比外表积大等特色,吸附剂类是常用的催化剂涂覆资料.吸附剂将有机物吸附到外表,TiO2粒子周围有机物浓度增大,有利于加速有机物分化速率.现在,用作涂覆资料的首要是活性炭和硅胶.此外常用的吸附剂类基材还有阳离子交换剂类、高分子聚合物、陶瓷类等.张宝宁[14]在陶瓷上制备了气孔多、孔径大、比外表积很大的TiO2薄膜用来降解甲基橙废水,试验结果标明,紫外光照耀下甲基橙的脱色率高达94.5 %.
  1.5 TiO2薄膜的制备办法
  TiO2被负载后,克服了收回困难等缺乏,因而,制备高效的负载TiO2系统成为现在的研讨热门.本试验的意图在于制备高效的TiO2薄膜,制备TiO2薄膜的办法有许多种,如液相法、气相法、电化学办法以及粉末法等.
  1.5.1 液相法
  溶胶-凝胶法  该法以钛的无机盐类或钛酸酯类为钛源,无水乙醇为溶剂,参加必定量的水以及不同的酸或有机聚合物,经拌和,陈化制成TiO2溶胶,然后涂于载体上,热处理必定时刻即可得到所需的TiO2薄膜.
  液相堆积法  液相堆积法是一种全新的制膜办法,源于湿法化学,意图在于简略便利的操作即可制备氧化物薄膜.该法制备进程中无需热处理,也不需求贵重的设备,因而广泛运用于功用性氧化物膜的制备,越来越遭到世人的重视.
  液相堆积法的成膜进程可大至分为吸附,形核和长大三个进程[15].在制备TiO2时,首先是OH-吸附在基体外表,这些吸附在基体外表的OH-与溶液中的[Ti(OH)6]-发作脱水凝聚作用而构成TiO2薄膜微粒,这些微粒堆积在基体的外表,经形核,长大进程,终究构成TiO2薄膜.液相堆积法的运用有必定的局限性,即只能在外表有OH-的基材上堆积氧化物薄膜,而关于疏水基体,因构成的氧化物与基体间短少键协作用,附着力小,不能严密的结合,故不能成膜.
  1.5.2 气相法
  物理气相堆积法  物理气相堆积法(Physical Vapor Deposition,简称为PVD)即经过磁控溅射、真空蒸腾或离子溅射等办法将靶材上的分子或是原子溅射或是蒸腾出来,然后堆积到基材上构成薄膜资料的办法.物理气相堆积法是制备硬膜资料常用的办法,具有堆积温度低,不易引起基底的开裂变形以及薄膜功用的下降等长处.
  制备TiO2薄膜可选用活化反响蒸腾、电子束蒸腾、离子束辅佐堆积、离子束溅射、磁控溅射等物理气相堆积法.
  现在,磁控溅射法运用较多,磁控溅射法又分直(交)流反响磁控溅射法和射频反响磁控溅射法.直(交)流反响磁控溅射法一般是指金属靶材在适量的作业气体氩气(Ar)和反响气体氧气(O2)中溅射,溅射出得钛原子与O2反响,堆积出TiO2薄膜.操控反响气体O2的量,选用不同几许形状的靶或向系统中充入腐蚀性气体氯气(Cl2)或四氯甲烷(CCl4),都可进步TiO2堆积速率.直(交)流反响磁控溅射法易于操控,具有低温,高速,低损害的特色,在工业中广泛运用.射频反响磁控溅射法治射频电源交变电场的作用下,气体中电子发作振动,气体被电离为等离子体的溅射发法[16]7-8.高飞[17]选用直流磁控溅射法,以一般载玻片为衬底,制备了TiO2薄膜,运用双靶共溅射的办法对TiO2薄膜进行金属离子掺杂,TiO2薄膜体现出很强的光催化活性.射频反响磁控溅射法制备的纳米TiO2薄膜具有透明度好,光催化活性高,光致亲水性强等长处.
  化学气相堆积法  化学气相堆积法(Chemical Vapor Deposition,简称为CVD)是一种运用气相反响的化学气相成长法,经过高温,激光或是等离子体等条件操控基片资料温度,反响气压,气流速度等要素,然后到达操控微粒薄膜成核进程的意图,经过薄膜后处理来操控非晶薄膜的晶化进程,终究获得纳米结构的薄膜资料[16]8.按发作化学反响的条件化学气相堆积法可分为常压化学气相堆积法、低压化学气相堆积法、激光化学气相堆积法、等离子体化学气相堆积法、热化学气相堆积法以及金属有机化合物化学气相堆积法等.化学气相堆积法可堆积碳化物、氧化物、氮化物、硼化物、金属等,能在几许形状杂乱的物件外表涂覆,基膜附着力好,但化学气相堆积法所需求的设备要求较高,本钱也很高,而且制得的薄膜微观外表崎岖不平,颗粒大小不一,薄膜外表粗糙度较大,该法的运用有必定局限性,有必要进一步改进进步.
  1.5.3 电化学办法
  制备TiO2薄膜常用得电化学办法有电堆积法、阳极氧化法和微弧氧化法等.相对气相堆积法,电化学办法设备较简略,操作便利,能够经过操控堆积时刻、氧化电压、溶液温度等工艺参数来获得所需的薄膜厚度和粒子描摹,但电化学办法必须在导电基材上堆积薄膜,而且需求必定的温度进行热处理才干是是TiO2晶化[16]8-9.
  电堆积法一般为三电极系统,以TiO2导电氧化物作为作业电极,铂电极为辅佐电极,而饱满甘汞电极作为参比电极,用二次蒸馏水制造醋酸钠(CH3COONa)和电镀金属盐的混合液作为电解液进行堆积,然后获得TiO2薄膜.电堆积法可分为阳极电堆积法和阴极电堆积法.阳极电堆积法以新鲜制造的三氯化钛(TiCl3)溶液为电解液,导电基底电极为作业电极进行电解,在阳极即可得到无定形的钛(Ti4+)水化膜,将膜在室温或是红外灯下枯燥,然后放入马弗炉中,必定温度热处理后即可得TiO2薄膜.运用电堆积的办法能够在导电玻璃、铂(Pt)、钛(Ti)、金(Au)等电极外表堆积TiO2纳米薄膜.阳极氧化法是在有色金属如铝(Al)、镁(Mg)、钛(Ti)等外表制备氧化物薄膜的常用办法.选用此办法能够在钛片或是钛合金外表制备均匀细密的TiO2薄膜.微弧氧化法又称等离子体氧化法,该办法具有功率高,工艺简略简略完成,对负载基底外表要求不严苛,近几年在轻金属外表的处理研讨范畴收到极大的重视.
  1.5.4 粉末法
  粉体烧结法  粉末烧结法也便是先制备好高催化功用的TiO2粉末或P25粉末,用粘结剂将粉末直接负载到各种载体上,到达TiO2固定化的意图.许多脂类和含硅类物质是首选的粘结剂,常用的粘结剂有低温固化型氟树脂、耐光催化分化才干较强的氟树脂、微细硅溶胶粒子及其有机硅化合物的混合物等[18].
  粉末烧结法制备的TiO2薄膜是先成膜后进行热处理,不易操控催化剂的晶型和晶粒尺度,而且在薄膜热处理进程中很简略形成颗粒间的粘结,结实性欠佳,载体外表的TiO2散布不均,透光性也较差,但粉末烧结法也有其优越性,即不只完成了粉末催化剂的固定化,而且坚持了粉末催化剂的高活性.胡德文[19]等选用粉末烧结法在黄沙上负载了TiO2光催化剂,而且考虑了煅烧温度对TiO2光催化剂微粒外表的影响,将TiO2光催化剂固定化,制备了光催化活性很高的TiO2薄膜.研讨标明,负载工艺不同,挑选载体不同都会对粉末催化剂的活性形成很大的影响.
  粉末-溶胶法  粉末-溶胶法是TiO2粉末结合TiO2溶胶所制备TiO2薄膜的办法,详细制备计划为:称取必定量的提早制备好的具有光催化活性的TiO2粉末或P25粉末再加如必定量的TiO2溶胶前驱液和所需求的助剂,不加或参加无水乙醇来调理混合物的粘稠度,拌和均匀后涂覆在适宜的载体上,枯燥即得到TiO2薄膜.
  粉末-溶胶法制备的TiO2薄膜粗糙度相当大,则比外表积也会大大增加,如此大的实在面积有利于进步膜对光的吸收率和反响速度;参加粉末也会在TiO2薄膜外表发作一些缺点,有利于催化活性的进步.沈杭燕[20]选用粉末-溶胶法,以一般小试管为基体制备TiO2薄膜,并对所制备的TiO2薄膜的光催化活性进行表征,试验结果标明,运用粉末-溶胶法或增加浓硝酸后制备的TiO2薄膜光催化剂体现出了很高的光催化活性,以为粉末-溶胶法制备的TiO2薄膜外表粗糙,比外表积大,膜厚度较小,是光催化活性高的首要原因,而加酸后的薄膜活性优于未加酸的薄膜光催化活性,剖析原因酸性条件下TiO2薄膜外表简直不存在Ti3+,利于光生电子与光生空穴的别离.
  1.6 TiO2的运用
  作为半导体光催化剂,TiO2薄膜能够运用部分的太阳光能,光催化反响在常温常压下即可进行,而且反响速度快,能完全分化污染物,不会形成二次污染,非常契合环境功率高能耗低的要求,加之TiO2具有的安全无毒、高活性、安稳的化学性质,以及本钱低得长处,TiO2被以为是环境办理范畴中最具开发出路的环境友好型光催化资料.
  1.6.1 TiO2在废水处理中的运用
  依据已有的试验研讨效果,发现经过TiO2光催化反响能够有用降解卤代芳烃、卤代脂肪烃、有机酸类、多环芳烃、硝基芳烃、替代苯胺、杂环化合物.酚类、烃类、外表活性剂、染料、农药等,终究生成CO2、H2O等无害物质.至今已发现TiO2光催化剂在紫外光的照耀下能够敏捷高效的降解3000余种难降解的有机化合物[21].纳米TiO2光催化降解法特别适用于一般办法难以去除的污染物,TiO2光催化技能能够处理多种废水,如能够降解毒性特别大的有机磷农药废水,降解率可达90%以上;能够降解成分杂乱,色度高的染料废水,其处理作用远远高于传统的废水处理工艺,既维护了环境又降低了本钱;能够降解臭味大,污染性极强的造纸废水,不会形成二次污染,降解功率也远远高于传统造纸废水的处理工艺;能够降解含许多微生物中毒元素(S2-、Cr3+、Cr6+等)的制革废水,工序简略,作用好;还能够降解矿冶、化工、机械制造和电子外表等工业生产进程发作的重金属废水,高效地处理了金属离子的污染问题等.
  TiO2光催化氧化降解有机废水工艺简略,氧化才干强,具有可运用太阳光能,能耗低,功率高,无二次污染等特色,因而在水的深度处理和工业发作的含难降解有机污染物的废水处理方面有很好的运用远景.
  1.6.2 TiO2在空气办理中的运用
  TiO2薄膜能够分化空气中的氮氧化合物(NOx)和硫氧化合物(SOx),实践运用中可将涂有TiO2薄膜的资料装置在大街或是修建物上,在阳光的照耀下,不需求别的的能量就能够分化空气中的有毒有害的污染物.这种净化空气的办法本钱低而且能够继续有用的避免污染,因而遭到了人们的喜爱.
  地道内照明灯罩玻璃上涂以纳米TiO2涂层,就能够去除摩托车,轿车等排放的带有NOx、污油、积炭气的尾气,净化地道空气.将TiO2纳米光催化剂增加到涂猜中,涂于室外墙面,在光照的情况下,能够降解大气中的其他污染物,如硫化物、卤代烃、多环芳烃、醛类等;将其涂于室内,在紫外光照耀下能够分化屋内新建材、粘结剂等发作的甲醛气体,吸烟发作的乙醛气体以及家庭尘埃发作的硫醇等有害物质,别的还能够分化油分和有机物发作的外表污染等,TiO2环保涂料有着潜在的运用远景.
  1.6.3 TiO2在其他范畴中的运用
  TiO2膜具有光致亲水性,在紫外光的照耀下,TiO2膜就会发作高亲水性的外表,这种高亲水性外表遇有防雾和自清洁功用,将具有这种特性的TiO2光催化薄膜用于窗膜,眼睛或是轿车玻璃,使其具有防雾功用.如日本已成功开发用于轿车反光镜的TiO2抗雾膜,国内在这方面也作了代写硕士毕业论文许多的作业,并获得一系列效果,中科纳米公司现已成功研发出了修建自清洁玻璃,并将其运用于国家大剧院的顶棚建造中.
  TiO2光催化剂还能够用于消除异味,保鲜食物等.将带有光催化才干的具有除臭,分化不同气味功用的设备装置在卡车墙内,就能够吸收食物排放的臭味,开释洁净空气,坚持食物新鲜.TiO2薄膜还具有杰出的生物相容性,一般不会与生物体发作排挤反响,因而能够在人工资料上掩盖一层TiO2薄膜后用于医学中.现在,已有TiO2薄膜用于人工膝关节,人工心脏瓣膜等医学范畴的报导[22].
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